Галогенпроизводные: замещение и элиминирование — модуль 8 курса «Органическая химия для олимпиад»

Галогенпроизводные: замещение и элиминирование

О модуле

Выбирать механизм замещения или отщепления по субстрату, реагенту и условиям, предсказывать стереохимию и использовать металлоорганику для образования связей C–C.

Уроки 60–68: 9 уроков, 90 заданий, около 10 ч работы.

Критерий освоения: Таблица «субстрат × условия → механизм и продукт» без ошибок; цепочка с реактивом Гриньяра и эпоксидом.

Типичные ошибки: SN2 у третичных субстратов; забывают инверсию; Зайцев вместо Гофмана при объёмных основаниях; Гриньяр при наличии OH/NH; не учитывают перегруппировки в SN1.

Конспект модуля

menu_bookГалогенпроизводные: классификация, получение, свойства · урок 60expand_more

Классификация и связь C–X

Фреон десятилетиями считали образцом безопасности: негорюч, нетоксичен, ни с чем не реагирует. Тефлон не берёт даже царская водка. А иодметан — один из самых активных реагентов в лаборатории. Все три — галогенпроизводные, и различает их связь C–X. Галогенпроизводные \(\ce{R-X}\) делят по атому углерода, несущему галоген: первичные (\(\ce{R-CH2-X}\)), вторичные (\(\ce{R2CHX}\)), третичные (\(\ce{R3CX}\)); аллильные (\(\ce{CH2=CH-CH2-X}\)) и бензильные (\(\ce{C6H5-CH2-X}\)) — с галогеном рядом с π-системой; винильные (\(\ce{CH2=CH-X}\)) и арильные (\(\ce{C6H5X}\)) — с галогеном при \(sp^2\)-атоме. Первые пять активны, последние два инертны в замещении: в них связь C–X короче и прочнее, а \(sp^2\)-углерод не подпускает нуклеофил.

СвязьДлина, пмЭнергия, кДж/мольДипольный момент \(\ce{CH3X}\), Д\(pK_a\) кислоты HX
\(\ce{C-F}\)1384521,853,2
\(\ce{C-Cl}\)1773391,87\(-7\)
\(\ce{C-Br}\)1942851,81\(-9\)
\(\ce{C-I}\)2142131,62\(-10\)

Углерод несёт \(\delta+\) и атакуется нуклеофилами, а галогенид-ион уходит тем легче, чем слабее связь и чем стабильнее анион (слабее сопряжённое основание): \(\ce{I-} > \ce{Br-} > \ce{Cl-} \gg \ce{F-}\). Фторалканы почти не реагируют с нуклеофилами — отсюда устойчивость тефлона и фреонов.

Типы галогенпроизводных и их активность в замещении
Типы галогенпроизводных и их активность в замещении

Физические свойства: галогеналканы тяжелее и выше кипят, чем алканы (полярность, масса); хлорметан и хлорэтан — газы, дальше жидкости; полигалогениды (хлороформ, \(\ce{CCl4}\), дихлорметан) — тяжёлые негорючие растворители; в воде нерастворимы, но тяжелее её (бром- и иодпроизводные тонут).

edit_noteПолярность против прочности

Связь C–F самая полярная, а фторалканы самые инертные; связь C–I почти неполярна, а иодалканы самые активные. Реакция идёт не там, где больше \(\delta+\), а там, где связь легче рвётся и уходящая группа устойчивее: иодид — слабейшее основание среди галогенидов и лучше всего поляризуется. Полярность связи говорит, куда пойдёт нуклеофил, прочность — с какой скоростью.

auto_awesomeФреоны и озон

Хлорфторуглероды (фреоны, \(\ce{CCl2F2}\)) — негорючие, нетоксичные хладагенты, идеальные для холодильников и аэрозолей, — оказались разрушителями озонового слоя: в стратосфере УФ отрывает от них атом хлора, а один атом хлора уничтожает до \(10^5\) молекул озона по цепному механизму (Молина и Роуленд, Нобелевская премия 1995). Монреальский протокол 1987 года запретил их — единственный пример успешного глобального «химического» соглашения.

Получение

Галогенпроизводные получают из всех классов, которые мы уже прошли: замещением в алканах и аренах, присоединением к алкенам и алкинам, а чаще всего — из спиртов, где галоген встаёт точно на место гидроксила.

scienceПолучение галогенпроизводных

  1. \(\ce{CH3-CH2-CH3 + Br2 ->[h\nu] CH3-CH(Br)-CH3 + HBr}\) — радикальное галогенирование (бром селективен ко вторичному и третичному положению, хлор даёт смеси).
  2. \(\ce{CH3-CH=CH2 + HBr -> CH3-CH(Br)-CH3}\) — по Марковникову; \(\ce{CH3-CH=CH2 + HBr ->[ROOR] CH3-CH2-CH2-Br}\) — против.
  3. \(\ce{CH3-CH=CH2 + Br2 -> CH3-CH(Br)-CH2-Br}\) — вицинальные дигалогениды; алкины дают тетрагалогениды; \(\ce{CH3-C#CH + 2HBr -> CH3-CBr2-CH3}\) — гем-дигалогениды.
  4. \(\ce{(CH3)3C-OH + HCl -> (CH3)3C-Cl + H2O}\) — третичные спирты с HX на холоду; первичные — при нагревании с \(\ce{ZnCl2}\) (реактив Лукаса) или \(\ce{H2SO4}\).
  5. \(\ce{CH3-CH2-CH2-OH + SOCl2 -> CH3-CH2-CH2-Cl + SO2 + HCl}\); \(\ce{3CH3-CH2-CH2-OH + PBr3 -> 3CH3-CH2-CH2-Br + H3PO3}\) — без перегруппировок (урок 70).
  6. \(\ce{CH3-CH2-CH2-Cl + NaI ->[\text{ацетон}] CH3-CH2-CH2-I + NaCl v}\) — реакция Финкельштейна: NaCl нерастворим в ацетоне и выпадает, смещая равновесие.
  7. \(\ce{CH2=CH-CH3 + Cl2 ->[500\ ^\circ C] CH2=CH-CH2-Cl + HCl}\); \(\ce{C6H5-CH3 + Cl2 ->[h\nu] C6H5-CH2-Cl + HCl}\) — аллильные и бензильные.
  8. \(\ce{C6H6 + Br2 ->[FeBr3] C6H5Br + HBr}\); \(\ce{C6H5N2+Cl- ->[CuCl] C6H5Cl + N2}\) — арилгалогениды: электрофильным замещением или из солей диазония (Зандмейер, раздел 16).
  9. \(\ce{CH3-COOAg + Br2 ->[CCl4, t] CH3-Br + CO2 + AgBr}\) — реакция Бородина–Хунсдикера: галогенид на атом углерода короче кислоты.

Для синтеза чаще всего берут спирт: замещение гидроксила галогеном — контролируемый способ поставить галоген в нужное место. Из алкана прямой путь есть только к третичным бромидам (бром) и к единственному продукту у симметричных молекул.

Реакции в обзоре

Три главных типа реакций галогенпроизводных: нуклеофильное замещение (уроки 61–62), элиминирование (урок 63) и образование металлоорганики (урок 64). Замещение даёт спирты, простые эфиры, нитрилы, амины, сложные эфиры, тиолы, алкины, другие галогениды; отщепление — алкены и алкины; металлы — реактивы Гриньяра и литийорганику, а натрий — реакцию Вюрца.

scienceОдин бромид — десять классов

  1. \(\ce{CH3-CH2-CH2-Br + NaOH ->[H2O] CH3-CH2-CH2-OH + NaBr}\) — спирт.
  2. \(\ce{CH3-CH2-CH2-Br + KOH ->[\text{спирт}, t] CH3-CH=CH2 + KBr + H2O}\) — алкен.
  3. \(\ce{CH3-CH2-CH2-Br + CH3ONa -> CH3-CH2-CH2-O-CH3 + NaBr}\) — простой эфир (синтез Вильямсона).
  4. \(\ce{CH3-CH2-CH2-Br + KCN -> CH3-CH2-CH2-CN + KBr}\) — нитрил, цепь плюс один атом.
  5. \(\ce{CH3-CH2-CH2-Br + 2NH3 -> CH3-CH2-CH2-NH2 + NH4Br}\) — амин.
  6. \(\ce{CH3-CH2-CH2-Br + CH3-COONa -> CH3-COO-CH2-CH2-CH3 + NaBr}\) — сложный эфир.
  7. \(\ce{CH3-CH2-CH2-Br + NaSH -> CH3-CH2-CH2-SH + NaBr}\) — тиол.
  8. \(\ce{CH3-CH2-CH2-Br + HC#CNa -> HC#C-CH2-CH2-CH3 + NaBr}\) — алкин, цепь плюс два атома.
  9. \(\ce{CH3-CH2-CH2-Br + Mg ->[\text{эфир}] CH3-CH2-CH2-MgBr}\) — реактив Гриньяра.
  10. \(\ce{2CH3-CH2-CH2-Br + 2Na -> C6H14 + 2NaBr}\) — гексан по Вюрцу.

boltЧитайте реагент

Водный раствор щёлочи — спирт; спиртовой раствор при нагревании — алкен; аммиак — амин; цианид — нитрил; ацетиленид — алкин; магний в эфире — реактив Гриньяра; натрий — Вюрц. Одна таблица закрывает все цепочки с галогеналканами.

push_pinГлавное

Связь C–X полярна, а галогенид-ион — хорошая уходящая группа: галогенпроизводные — универсальные электрофилы и «стартовая площадка» для замещения и отщепления. Реакционная способность растёт от фтора к иоду и от винильных к аллильным.

menu_bookРеакция SN2 · урок 61expand_more

Механизм и стереохимия

Пауль Вальден в 1896 году получил из (−)-яблочной кислоты (+)-хлорянтарную, а из неё — снова яблочную, но уже (+): где-то по дороге молекула «вывернулась наизнанку». Объяснение пришло через сорок лет. Кристофер Ингольд и Эдуард Хьюз в 1930-х годах разделили нуклеофильное замещение на два механизма по кинетике. В бимолекулярном замещении \(S_N2\) нуклеофил атакует атом углерода с тыла — со стороны, противоположной уходящей группе; в переходном состоянии обе связи частично образованы, три остальных заместителя лежат в одной плоскости; затем связь C–X рвётся, а заместители «выворачиваются» как зонтик на ветру. Скорость \(v = k[\ce{RX}][\ce{Nu}]\).

Механизм SN2: атака с тыла и переходное состояние
Механизм SN2: атака с тыла и переходное состояние

Стереохимическое следствие — обращение конфигурации (инверсия Вальдена): (R)-2-бромбутан со щёлочью даёт (S)-бутан-2-ол. Обращается именно геометрия; буква R/S меняется, если старшинство заместителей сохранилось.

Инверсия конфигурации при SN2
Инверсия конфигурации при SN2

scienceSN2 в чистом виде

  1. \(\ce{CH3-Br + NaOH -> CH3-OH + NaBr}\) — самый быстрый субстрат: тыл открыт.
  2. (R)-\(\ce{CH3-CH(Br)-CH2-CH3 + NaOH ->[H2O]}\) (S)-\(\ce{CH3-CH(OH)-CH2-CH3 + NaBr}\) — инверсия Вальдена.
  3. \(\ce{CH3-CH2-Br + NaI ->[\text{ацетон}] CH3-CH2-I + NaBr}\) — Финкельштейн; с (S)-2-бромбутаном и иодидом рацемизация: иодид сам уходит, и каждая молекула обращается многократно.
  4. \(\ce{CH3-CH2-Br + (CH3)3N -> [(CH3)3N-CH2-CH3]+Br-}\) — реакция Меншуткина: нейтральный нуклеофил, четвертичная соль.
  5. \(\ce{CH3-CH2-Br + NaN3 ->[\text{ДМФА}] CH3-CH2-N3 + NaBr}\) — азид: путь к аминам без переалкилирования.

history_eduВальден и тайна обращения

Какая именно стадия цикла Вальдена шла с обращением, выяснил Ингольд, сопоставив кинетику и стереохимию: замещение с бимолекулярной кинетикой всегда обращает конфигурацию. Так родилось само понятие механизма реакции.

От чего зависит скорость

Четыре фактора.

  1. Субстрат. Чем больше заместителей у реакционного центра, тем труднее тыловая атака: относительные скорости с \(\ce{I-}\): \(\ce{CH3Br}\) 145, \(\ce{C2H5Br}\) 1, \(\ce{(CH3)2CHBr}\) 0,008, \(\ce{(CH3)3CBr}\) — не идёт. Даже разветвление у соседнего атома мешает: неопентилбромид \(\ce{(CH3)3C-CH2-Br}\) реагирует в \(10^5\) раз медленнее этилбромида. Аллильные и бензильные субстраты — быстрее обычных первичных (переходное состояние стабилизировано π-системой).
  2. Нуклеофил (урок 13): \(\ce{RS-} > \ce{I-} > \ce{CN-} > \ce{RO-} > \ce{OH-} > \ce{Br-} > \ce{NH3} > \ce{Cl-} > \ce{H2O}\) в протонных растворителях; сильнее основание — сильнее нуклеофил для одного атома; крупнее и поляризуемее атом — сильнее.
  3. Уходящая группа: \(\ce{I-} > \ce{Br-} > \ce{Cl-} \gg \ce{F-}\); тозилат \(\ce{TsO-}\) и мезилат — превосходные уходящие группы, поэтому спирты переводят в тозилаты (урок 70). \(\ce{OH-}\) и \(\ce{OR-}\) — плохие уходящие группы: спирты не замещаются без активации кислотой.
  4. Растворитель. Полярные апротонные (ДМСО, ДМФА, ацетон, ацетонитрил) сольватируют катион, но не анион — «голый» нуклеофил активнее в \(10^3\)–\(10^4\) раз; протонные (вода, спирты) «закутывают» анион водородными связями и замедляют реакцию.
РастворительТипОтносительная скорость \(\ce{CH3I + Cl-}\)
метанолпротонный1
водапротонный7
ДМФАапротонный\(1{,}2\cdot10^6\)
ДМСОапротонный\(1{,}3\cdot10^6\)
ацетонитрилапротонный\(5\cdot10^3\)

edit_noteПочему неопентил так медлителен

Формально неопентилбромид первичный, и катион он давать не может. Но при тыловой атаке нуклеофил упирается в три метильные группы соседнего четвертичного атома — «зонтик» не может раскрыться. Итог: замещение идёт в \(10^5\) раз медленнее, чем у этилбромида, а при попытке сольволиза молекула перегруппировывается. В задачах неопентильные субстраты — сигнал «замещения не будет».

boltПодпись SN2

Первичный (или метильный) субстрат, сильный нуклеофил, апротонный растворитель, инверсия — SN2. Если хоть два признака «против» (третичный субстрат, слабый нуклеофил, вода) — думайте об SN1.

Практика: SN2 в задачах

Типовые задания: предсказать продукт и его конфигурацию, выбрать растворитель и нуклеофил, оценить изменение скорости, объяснить «неожиданную» инертность неопентильных субстратов.

edit_noteСинтез Вильямсона: как выбрать пару

Метилпропиловый эфир можно «разрезать» двумя способами: \(\ce{CH3-X + C3H7O-}\) или \(\ce{C3H7-X + CH3O-}\). Оба субстрата первичные, обе пары сработают, но метилиодид реагирует быстрее и не даёт отщепления вовсе. Для трет-бутилэтилового эфира выбора нет: трет-бутилат калия и бромэтан; обратная пара (трет-бутилбромид и этилат) даст только 2-метилпропен.

push_pinГлавное

SN2 — одностадийная атака нуклеофила с тыла: скорость пропорциональна обеим концентрациям, конфигурация обращается, а разветвление у реакционного центра резко замедляет реакцию. Полярные апротонные растворители ускоряют SN2 в тысячи раз.

menu_bookРеакция SN1 · урок 62expand_more

Механизм

Третичные галогениды не реагируют по \(S_N2\) (тыл закрыт), но легко гидролизуются водой: трет-бутилбромид в водном ацетоне даёт трет-бутанол, причём скорость не зависит от концентрации и природы нуклеофила: \(v = k[\ce{RX}]\). Механизм мономолекулярного замещения \(S_N1\): медленная ионизация субстрата в карбокатион и галогенид-ион (растворитель стабилизирует оба), затем быстрый захват катиона нуклеофилом и потеря протона (если нуклеофил нейтральный).

Рацемизация при SN1
Рацемизация при SN1

Карбокатион плоский, и нуклеофил атакует его с обеих сторон: из оптически активного субстрата получается рацемат (на практике — с небольшим избытком продукта инверсии, потому что уходящий анион ещё прикрывает одну сторону). Катион может перегруппироваться (урок 14): 2-бром-3,3-диметилбутан в воде даёт 2,3-диметилбутан-2-ол. Сольволиз — замещение, где нуклеофил — растворитель (вода, спирт, муравьиная кислота).

Субстрат (сольволиз в 80 % этаноле, 25 °C)Относительная скорость
\(\ce{CH3-Br}\)1
\(\ce{CH3-CH2-Br}\)1
\(\ce{(CH3)2CH-Br}\)12
\(\ce{(CH3)3C-Br}\)\(1{,}2\cdot10^6\)
\(\ce{C6H5-CH2-Br}\)\(\approx 10^4\)

scienceРеакции SN1

  1. \(\ce{(CH3)3CBr + H2O -> (CH3)3COH + HBr}\) — гидролиз третичного бромида (сольволиз).
  2. \(\ce{(CH3)3CCl + C2H5OH -> (CH3)3C-O-C2H5 + HCl}\) — этанолиз.
  3. \(\ce{C6H5-CH(CH3)-Br + H2O -> C6H5-CH(CH3)-OH + HBr}\) — бензильный субстрат: рацемат.
  4. \(\ce{(CH3)3C-CH(Br)-CH3 + H2O -> (CH3)2C(OH)-CH(CH3)2 + HBr}\) — перегруппировка вторичного катиона в третичный.
  5. \(\ce{(CH3)3CCl + AgNO3 ->[C2H5OH] (CH3)3C-O-C2H5 + AgCl v + HNO3}\) — нитрат серебра «вытягивает» галогенид: осадок AgCl выпадает мгновенно с третичными, медленно со вторичными и только при нагревании с первичными галогенидами — качественная проба на тип субстрата.

edit_noteСкорость и уходящая группа

Ионизация — лимитирующая стадия, поэтому уходящая группа важна и для SN1: трет-бутилиодид сольволизуется быстрее хлорида примерно в 100 раз, а трет-бутилфторид в воде не реагирует. Нуклеофил же на скорость не влияет никак: с гидроксидом и с водой трет-бутилбромид гидролизуется с одной и той же константой.

SN1 против SN2

Признак\(S_N1\)\(S_N2\)
стадиидве (катион)одна
кинетика\(v = k[\ce{RX}]\)\(v = k[\ce{RX}][\ce{Nu}]\)
субстраттретичный > вторичный; аллильный, бензильныйметильный > первичный > вторичный
нуклеофилслабый годится (вода, спирт)нужен сильный
растворительполярный протонный (вода, спирты, HCOOH)полярный апротонный (ДМСО, ДМФА, ацетон)
стереохимиярацемизацияинверсия
перегруппировкиданет
уходящая группаважна (лимитирующая ионизация)важна

Вторичные субстраты — «поле битвы»: сильный нуклеофил в апротонном растворителе — \(S_N2\), слабый в протонном — \(S_N1\). Аллильные и бензильные — легко по обоим механизмам.

edit_noteОдна и та же молекула — два механизма

2-Бромбутан с иодидом натрия в ацетоне даёт (S)-2-иодбутан из (R)-бромида: инверсия, SN2. Тот же (R)-2-бромбутан в кипящем метаноле без основания даёт почти рацемический 2-метоксибутан: слабый нуклеофил, протонный растворитель, катион — SN1. С этилатом натрия в этаноле замещения почти нет вовсе — идёт E2 (урок 63).

boltТри вопроса

Какой субстрат? Какой нуклеофил (сильный/слабый, объёмный)? Какой растворитель? Ответы дают механизм, а механизм — стереохимию и перегруппировки.

Практика: предсказание продуктов

Определите механизм, затем: инверсия или рацемат, будет ли перегруппировка, не победит ли элиминирование (урок 63). Проверьте себя пробой с нитратом серебра: если осадок галогенида серебра выпадает на холоду — субстрат склонен к ионизации, и это территория SN1.

push_pinГлавное

SN1 — двухстадийный путь через карбокатион: скорость зависит только от субстрата, конфигурация теряется, а катион успевает перегруппироваться. Его выбирают третичные, аллильные и бензильные субстраты в полярных протонных растворителях.

menu_bookРеакции E2 и E1 · урок 63expand_more

E2: согласованное отщепление

Ментилхлорид и неоментилхлорид отличаются только положением одного заместителя, но отщепляют HCl с разницей в скорости в двести раз и дают разные алкены. Геометрия решает всё. При нагревании галогеналкана со спиртовой щёлочью основание отрывает протон от β-атома, электроны связи C–H образуют π-связь, и одновременно уходит галогенид: одностадийное бимолекулярное отщепление \(E2\), \(v = k[\ce{RX}][\ce{B}]\). Требование геометрии: связи C–H и C–X должны быть анти-перипланарны (в одной плоскости, под \(180^\circ\)) — только так σ-орбитали превращаются в π-связь. Отсюда стереоспецифичность: из данного диастереомера получается определённый геометрический изомер алкена.

Анти-перипланарная геометрия E2 в проекциях Ньюмена
Анти-перипланарная геометрия E2 в проекциях Ньюмена

В циклогексанах анти-перипланарны только аксиальные связи: уходящая группа должна быть аксиальной, β-водород — тоже. Ментилхлорид (Cl экваториален в устойчивом конформере) реагирует в 200 раз медленнее неоментилхлорида и даёт «не-зайцевский» алкен — единственный, где есть анти-аксиальный водород.

Региохимия: по Зайцеву (более замещённый алкен), если основание не объёмное (KOH, NaOEt); по Гофману (менее замещённый), если основание объёмное (\(\ce{(CH3)3COK}\)), уходящая группа объёмная (\(\ce{NR3+}\)) или субстрат — фторид.

scienceE2

  1. \(\ce{CH3-CH(Br)-CH2-CH3 + KOH ->[\text{спирт}, t] CH3-CH=CH-CH3 + KBr + H2O}\) (81 %, в основном транс) \(+ \ce{CH2=CH-CH2-CH3}\) (19 %).
  2. \(\ce{CH3-CH(Br)-CH2-CH3 + (CH3)3COK -> CH2=CH-CH2-CH3 + KBr + (CH3)3COH}\) (53 %) — Гофман с объёмным основанием.
  3. \(\ce{C6H5-CH(Br)-CH3 + NaOC2H5 -> C6H5-CH=CH2 + NaBr + C2H5OH}\) — стирол.
  4. \(\ce{(CH3)3C-Br + NaOC2H5 -> (CH3)2C=CH2 + NaBr + C2H5OH}\) — третичный субстрат с сильным основанием: только отщепление, замещения нет.
  5. Цис-1-бром-2-метилциклогексан \(\ce{+ NaOC2H5 ->}\) 1-метилциклогексен (Зайцев); транс-изомер \(\ce{->}\) 3-метилциклогексен — конформационный контроль.
  6. \(\ce{CH3-CH2-CH2-CH2-F + (CH3)3COK -> CH2=CH-CH2-CH3 + KF + (CH3)3COH}\) — фторид уходит плохо, переходное состояние карбанионное, региохимия по Гофману.

edit_noteСтереоспецифичность на примере

(1R,2R)-1-Бром-1,2-дифенилпропан с этилатом даёт только (Z)-1,2-дифенилпропен, а (1R,2S)-изомер — только (E). В каждом диастереомере есть лишь одна конформация, где H и Br анти-перипланарны, и заместители «заморожены» в ней: их взаимное положение переходит в геометрию алкена. Так по продукту E2 устанавливают конфигурацию исходного вещества.

E1 и E1cB

В слабоосновных протонных условиях третичные галогениды ионизируются в карбокатион, который может либо захватить нуклеофил (\(S_N1\)), либо отдать β-протон растворителю (\(E1\)): продукты идут вместе, отщепление растёт с температурой. \(E1\) даёт зайцевский алкен (термодинамический контроль через катион), рацемизации/стереоспецифичности нет, возможны перегруппировки. Механизм \(E1cB\) (через карбанион) реализуется, когда β-водород кислый (рядом с C=O, \(\ce{NO2}\)), а уходящая группа плохая (\(\ce{OH-}\)): дегидратация альдолей.

\(E2\)\(E1\)\(E1cB\)
кинетикавторой порядокпервыйвторой (через анион)
основаниесильное, стехиометрическоеслабое (растворитель)слабое или среднее
субстратлюбой с β-H (первичные — только E2)третичный, вторичныйс кислым β-H и плохой уходящей группой
стереохимияанти-перипланарно, стереоспецифичнонет требованийнет требований
региохимияЗайцев (или Гофман)Зайцевк сопряжению с акцептором
перегруппировкинетданет

scienceE1 и E1cB

  1. \(\ce{(CH3)3C-Br + C2H5OH ->[t] (CH3)2C=CH2 + (CH3)3C-O-C2H5 + HBr}\) — сольволиз: E1 и SN1 из одного катиона; при \(25\ ^\circ\)C алкена 20 %, при \(65\ ^\circ\)C — 36 %.
  2. \(\ce{(CH3)2CH-CH(Br)-CH3 + H2O ->[t] (CH3)2C=CH-CH3 + HBr}\) — E1 с перегруппировкой: вторичный катион гидридным сдвигом стал третичным, продукт — тризамещённый 2-метилбут-2-ен (Зайцев).
  3. \(\ce{CH3-CH(OH)-CH2-CHO ->[NaOH] CH3-CH=CH-CHO + H2O}\) — E1cB: енолят выталкивает гидроксид, продукт сопряжён с карбонилом.
  4. \(\ce{CH3-CH(OH)-CH2-NO2 ->[\text{основание}] CH3-CH=CH-NO2 + H2O}\) — нитроалкены по тому же механизму.

Замещение или отщепление

СубстратСлабый нуклеофил/основание (вода, спирт)Сильный нуклеофил, слабое основание (\(\ce{I-}\), \(\ce{RS-}\), \(\ce{CN-}\), \(\ce{N3-}\))Сильное основание (\(\ce{OH-}\), \(\ce{RO-}\))Объёмное основание (\(\ce{t\text{-}BuOK}\))
метильныймедленно SN2SN2SN2SN2
первичныймедленно SN2SN2SN2 (E2 при нагревании и разветвлении)E2 (Гофман)
вторичныйSN1 + E1SN2E2 (в основном)E2 (Гофман)
третичныйSN1 + E1SN1 + E1E2E2

Температура смещает к отщеплению; водный раствор — к замещению, спиртовой — к отщеплению.

edit_noteОдин субстрат, четыре реагента

2-Бромбутан: с водной щёлочью на холоду — в основном бутан-2-ол (SN2 с примесью E2); с иодидом натрия в ацетоне — 2-иодбутан (чистое SN2); с этилатом натрия при нагревании — бут-2-ен и бут-1-ен (E2, Зайцев); с трет-бутилатом калия — бут-1-ен (E2, Гофман); в кипящем этаноле без основания — смесь 2-этоксибутана и бутенов (SN1 и E1). Пять условий — пять ответов из одной таблицы.

boltСпирт или алкен

Первичный + щёлочь в воде — спирт. Любой + спиртовая щёлочь при нагревании — алкен. Третичный + любая щёлочь — алкен; третичный + вода — спирт. Эти четыре строки решают 90 % цепочек.

push_pinГлавное

Сильное основание отрывает β-протон одновременно с уходом галогена (E2, анти-перипланарно, по Зайцеву — или по Гофману с объёмным основанием); слабое основание в протонном растворителе даёт катион (E1). Выбор между SN и E решают сила и объём основания, тип субстрата и температура.

menu_bookМеталлоорганические соединения · урок 64expand_more

Реактивы Гриньяра

Как заставить атом углерода стать нуклеофилом? Связать его с металлом, который отдаст ему электроны. Виктор Гриньяр в 1900 году получил, растворяя магний в эфирном растворе галогеналкана, соединения \(\ce{RMgX}\) (Нобелевская премия 1912). Эфир (диэтиловый или ТГФ) обязателен: он координирует магний и стабилизирует реагент; вода, спирты, кислоты — недопустимы. Связь C–Mg сильно полярна: углерод — карбанионный нуклеофил и очень сильное основание (\(pK_a\) алкана 50).

scienceРеакции реактивов Гриньяра

  1. \(\ce{RBr + Mg ->[\text{эфир}] RMgBr}\) — получение; работает для первичных, вторичных, третичных, винильных и арильных галогенидов.
  2. \(\ce{RMgBr + H2O -> RH + Mg(OH)Br}\) — гидролиз: реагент «убивается» водой; с \(\ce{D2O}\) — способ ввести дейтерий.
  3. \(\ce{RMgBr + HCHO -> R-CH2-OMgBr ->[H3O+] R-CH2-OH}\) — первичный спирт (цепь + 1 атом).
  4. \(\ce{RMgBr + R'-CHO -> R-CH(OH)-R'}\) — вторичный спирт; \(\ce{RMgBr + R'-CO-R'' -> RR'R''C-OH}\) — третичный.
  5. \(\ce{RMgBr + CO2 -> R-COOMgBr ->[H3O+] R-COOH}\) — карбоновая кислота (цепь + 1).
  6. \(\ce{RMgBr + C2H4O -> R-CH2-CH2-OMgBr ->[H3O+] R-CH2-CH2-OH}\) — с оксидом этилена: первичный спирт (цепь + 2).
  7. \(\ce{2RMgBr + R'COOR'' -> R'-C(OH)R2 + R''OH}\) — сложный эфир даёт третичный спирт с двумя одинаковыми R; \(\ce{RMgBr + R'-CN -> R-CO-R'}\) — кетон из нитрила (после гидролиза имина).
  8. \(\ce{2RMgBr + O2 -> 2ROMgBr}\); \(\ce{ROMgBr + H2O -> ROH + Mg(OH)Br}\) — окисление кислородом воздуха (через пероксид): ещё одна причина работать в инертной атмосфере.
  9. \(\ce{RMgBr + HC#C-R' -> HR + R'-C#C-MgBr}\) — с концевыми алкинами: реагент Иоцича вместо присоединения.
Что даёт этилмагнийбромид с разными электрофилами
Что даёт этилмагнийбромид с разными электрофилами

Несовместимые группы в субстрате: \(\ce{OH}\), \(\ce{NH2}\), \(\ce{COOH}\), \(\ce{C#CH}\) (кислые водороды протонируют реагент), \(\ce{C=O}\), \(\ce{CN}\), \(\ce{NO2}\), эфиры кислот (реагируют). Если такие группы нужны в молекуле, их защищают (ацетали для карбонила, силильные эфиры для OH — раздел 24).

edit_noteСчитаем атомы углерода

Реактив Гриньяра из бромэтана содержит два атома углерода. С формальдегидом получится пропан-1-ол (\(2 + 1\)), с ацетальдегидом — бутан-2-ол (\(2 + 2\)), с ацетоном — 2-метилбутан-2-ол (\(2 + 3\)), с углекислым газом — пропановая кислота (\(2 + 1\)), с оксидом этилена — бутан-1-ол (\(2 + 2\)), с этилацетатом — 3-метилпентан-3-ол (\(2 + 2 + 2\): две молекулы реагента). Прежде чем называть продукт, сложите атомы.

history_eduСухой эфир

Гриньяр начинал с работ Барбье, который вводил магний прямо в смесь галогенида и кетона; Гриньяр догадался сначала получить металлоорганику отдельно. Реакция стала главным инструментом синтеза спиртов и до сих пор входит в первую пятёрку самых используемых реакций.

Литий- и медьорганические соединения

Литийорганика (\(\ce{RLi}\), из галогенида и лития в гексане или эфире) ещё активнее реактивов Гриньяра: бутиллитий депротонирует даже слабые C–H-кислоты и присоединяется к затруднённым кетонам. Диалкилкупраты лития (реагенты Гилмана, \(\ce{R2CuLi}\), из \(\ce{2RLi + CuI}\)) — «мягкие» нуклеофилы: замещают галоген в галогеналканах и винилгалогенидах (кросс-сочетание Кори–Хауса, связь C–C без Вюрца), присоединяются к енонам по 1,4 (сопряжённо), реагируют с хлорангидридами до кетонов и не трогают обычные кетоны и эфиры.

scienceЛитий и медь

  1. \(\ce{RBr + 2Li -> RLi + LiBr}\); \(\ce{2RLi + CuI -> R2CuLi + LiI}\).
  2. \(\ce{R2CuLi + R'X -> R-R' + RCu + LiX}\) — кросс-сочетание (первичные и винильные галогениды); \(\ce{(CH3)2CuLi + CH3-CH2-CH2-CH2-Br -> C5H12 + CH3Cu + LiBr}\) — пентан.
  3. \(\ce{R2CuLi + CH2=CH-CO-CH3 -> R-CH2-CH2-CO-CH3}\) — 1,4-присоединение к енону; реактив Гриньяра дал бы 1,2-присоединение.
  4. \(\ce{R2CuLi + R'-COCl -> R-CO-R'}\) — кетоны из хлорангидридов (Гриньяр «проскочил» бы до третичного спирта).
  5. \(\ce{BuLi + HC#C-R -> LiC#C-R + BuH}\) — депротонирование; \(\ce{BuLi + C6H5-CH3 -> C6H5-CH2-Li + BuH}\) — даже толуол.
  6. \(\ce{2CH3-CH2-Li + CH3-COOH -> CH3-CO-CH2-CH3 + \ldots}\) — литийорганика с карбоновой кислотой даёт кетон (через дилитиевую соль); Гриньяр лишь протонируется.
РеагентОсновностьНуклеофильностьС енонамиС хлорангидридами
\(\ce{RLi}\)очень сильное основаниежёсткий, очень активен1,2третичный спирт
\(\ce{RMgX}\)сильное основаниежёсткий1,2 (с \(\ce{CuI}\) — 1,4)третичный спирт
\(\ce{R2CuLi}\)слабоемягкий1,4кетон

Практика: металлоорганика в синтезе

Планируя синтез спирта через Гриньяр, разрежьте связь C–C у карбинольного углерода: один фрагмент — из реактива Гриньяра, другой — из карбонильного соединения. У третичного спирта таких разрезов три, у вторичного — два, у первичного — один (формальдегид) или оксид этилена.

edit_noteЗащита перед Гриньяром

Нужен 5-гидроксипентан-2-ол из 4-бромбутан-1-ола и ацетальдегида. Прямо магний добавить нельзя: гидроксил тут же протонирует реагент. Порядок: защитить OH силиловым эфиром (TBDMSCl, имидазол) → магний в ТГФ → ацетальдегид → водная обработка → снять защиту фторидом тетрабутиламмония. Три лишние стадии, но без них реакция невозможна.

push_pinГлавное

В связи C–Mg и C–Li углерод несёт отрицательный заряд: металлоорганика — сильный нуклеофил и сильное основание. Она строит связи C–C с карбонилами, CO₂ и эпоксидами, но гибнет от любой O–H и N–H группы, поэтому синтез планируют с защитой.

menu_bookАллильные, бензильные, винильные и арилгалогениды · урок 65expand_more

Аллильные и бензильные системы

Аллилхлорид гидролизуется тёплой водой, а его «сосед» 1-хлорпропан — нет; бензилхлорид «слезоточит», потому что реагирует с влагой слизистых. Причина одна: катион рядом с π-системой. Аллильный катион \(\ce{CH2=CH-CH2+}\) делокализован по двум атомам (урок 14), поэтому даже первичный аллилхлорид легко ионизируется — по \(S_N1\) он реагирует быстрее третичных субстратов. В \(S_N2\) он тоже активнее обычных первичных: переходное состояние стабилизировано перекрыванием с π-системой (аллилхлорид с иодидом реагирует примерно в 80 раз быстрее пропилхлорида, бензилхлорид — в 200 раз). Бензильный катион делокализован по кольцу (три структуры с зарядом в орто- и пара-положениях), и бензилгалогениды столь же активны.

Несимметричная аллильная система даёт смесь продуктов: катион из 1-хлорбут-2-ена и из 3-хлорбут-1-ена один и тот же, вода атакует оба его конца — образуются бут-2-ен-1-ол и бут-3-ен-2-ол. Это аллильная перегруппировка. Она возможна и без катиона: нуклеофил атакует дальний конец двойной связи, которая при этом смещается, а галоген уходит одновременно (\(S_N2'\)) — так реагируют объёмные нуклеофилы с затруднёнными аллилгалогенидами.

Аллильная перегруппировка при гидролизе 1-хлорбут-2-ена
Аллильная перегруппировка при гидролизе 1-хлорбут-2-ена

scienceАллильные и бензильные галогениды

  1. \(\ce{CH2=CH-CH3 + NBS ->[h\nu] CH2=CH-CH2-Br}\) — аллильное бромирование N-бромсукцинимидом (низкая концентрация \(\ce{Br2}\) исключает присоединение к двойной связи).
  2. \(\ce{CH2=CH-CH2-Cl + H2O -> CH2=CH-CH2-OH + HCl}\) — гидролиз аллилхлорида без катализатора.
  3. \(\ce{CH3-CH=CH-CH2-Cl + H2O -> CH3-CH=CH-CH2-OH + HCl}\) — и одновременно изомерный бут-3-ен-2-ол (аллильная перегруппировка).
  4. \(\ce{C6H5-CH3 + Cl2 ->[h\nu] C6H5-CH2-Cl + HCl}\); \(\ce{C6H5-CH2-Cl + NaOH ->[H2O] C6H5-CH2-OH + NaCl}\) — бензиловый спирт.
  5. \(\ce{C6H5-CHCl2 + H2O -> C6H5-CHO + 2HCl}\) — бензальдегид из бензальхлорида (гем-дигалогенид).
  6. \(\ce{C6H5-CCl3 + 2H2O -> C6H5-COOH + 3HCl}\) — бензойная кислота из бензотрихлорида.
  7. \(\ce{CH2=CH-CH2-Cl + Mg ->[\text{эфир}] CH2=CH-CH2-MgCl}\) — аллилмагнийхлорид; побочно — сочетание в гекса-1,5-диен.
  8. \(\ce{C6H5-CH2-Cl + KCN -> C6H5-CH2-CN + KCl}\) — фенилацетонитрил: цепь плюс один атом, путь к фенилуксусной кислоте.

edit_noteПочему хлор в аллилхлориде «горячий», а в винилхлориде «замороженный»

В обоих веществах хлор рядом с двойной связью, но в винилхлориде он на \(sp^2\)-атоме: пара хлора сопряжена с π-системой, связь укорочена и упрочнена, а катион на \(sp^2\)-атоме был бы очень неустойчив. В аллилхлориде хлор на \(sp^3\)-атоме через одну связь от π-системы: связь C–Cl обычная, а катион после её разрыва делокализован. Один атом углерода разницы — тысячи раз в скорости.

Винильные и арильные галогениды

Винилхлорид не гидролизуется даже кипящей щёлочью, хлорбензол требует 350 °C и 300 атм (метод Дау, урок 55). Причины: связь \(\ce{C(sp^2)-X}\) короче и прочнее (выше \(s\)-характер орбитали углерода), неподелённая пара галогена сопряжена с π-системой и связь частично двойная, тыловая атака невозможна (мешает плоскость π-системы), а винильный и фенильный катионы крайне неустойчивы — пустая орбиталь лежит в плоскости и не перекрывается с π-электронами. Замещение идёт лишь особыми путями: \(S_NAr\) через анион Мейзенгеймера при нитрогруппах в орто- и пара-положениях, через дегидробензол при действии амида натрия, а также с участием металлов.

Зато винил- и арилгалогениды образуют реактивы Гриньяра и литийорганику и вступают в реакции кросс-сочетания на палладии (Хек, Судзуки, Соногашира — раздел 24): в современном синтезе это главный способ соединять \(sp^2\)-атомы углерода.

Субстрат\(\ce{NaOH}\), вода, 100 °C\(\ce{Mg}\), эфир\(\ce{NaI}\), ацетон
хлорбензолне реагируетфенилмагнийхлоридне реагирует
винилхлоридне реагируетвинилмагнийхлоридне реагирует
бензилхлоридбензиловый спиртбензилмагнийхлоридбензилиодид
аллилхлоридаллиловый спирталлилмагнийхлоридаллилиодид

scienceЧто всё-таки делают винил- и арилгалогениды

  1. \(\ce{nCH2=CH-Cl ->[ROOR] (-CH2-CH(Cl)-)_n}\) — винилхлорид полимеризуется в ПВХ: двойная связь работает, хлор остаётся.
  2. \(\ce{CH2=CH-Cl + HCl -> CH3-CHCl2}\) — присоединение по Марковникову: катион у атома с хлором стабилизирован его парой.
  3. \(\ce{C6H5Br + Mg ->[\text{эфир}] C6H5MgBr}\); \(\ce{C6H5MgBr + CO2 -> C6H5-COOMgBr ->[H3O+] C6H5-COOH}\) — бензойная кислота из бромбензола.
  4. \(\ce{C6H5Br + 2Li -> C6H5Li + LiBr}\) — фениллитий.
  5. \(\ce{C6H5Br + CH2=CH-COOCH3 ->[Pd, \text{основание}] C6H5-CH=CH-COOCH3 + HBr}\) — реакция Хека; \(\ce{C6H5Br + C6H5B(OH)2 ->[Pd, Na2CO3] C6H5-C6H5}\) — Судзуки (раздел 24).
  6. \(\ce{C6H5Cl + 2NaOH ->[350\ ^\circ C, 300\ \text{атм}] C6H5ONa + NaCl + H2O}\) — метод Дау через дегидробензол.

boltГде стоит галоген

Галоген при двойной связи или в кольце — «замороженный»: замещать нуклеофилом не пытайтесь, но Гриньяр из него получится. Галоген у соседнего с π-системой атома — «горячий»: любое замещение идёт легко.

Полигалогенпроизводные

Гем-дигалогениды (\(\ce{R-CHX2}\), оба галогена у одного атома) получают из альдегидов и кетонов действием \(\ce{PCl5}\) или из алкинов присоединением двух молекул \(\ce{HX}\); их гидролиз возвращает карбонильное соединение, а двукратное дегидрогалогенирование даёт алкин. Виц-дигалогениды (\(\ce{X-CH2-CH2-X}\)) получают из алкенов; спиртовая щёлочь отщепляет от них две молекулы HX (алкин), а цинк — оба галогена сразу (алкен: так двойную связь «прячут» под бромом и возвращают). Тригалогенметильная группа \(\ce{-CX3}\) гидролизуется до карбоксильной.

Гем-, виц-дигалогениды и знаменитые полигалогениды
Гем-, виц-дигалогениды и знаменитые полигалогениды

Знаменитые представители: хлороформ \(\ce{CHCl3}\) (первый ингаляционный анестетик, 1847; на свету окисляется до фосгена, поэтому хранится с добавкой этанола), четырёххлористый углерод (растворитель и огнетушащее средство, ядовит для печени), дихлорметан (растворитель, экстракция кофеина), тефлон \(\ce{(-CF2-CF2-)_n}\) (полимер тетрафторэтилена, не реагирует ни с чем, кроме расплавленных щелочных металлов), галотан \(\ce{CF3-CHBrCl}\) (анестетик), ДДТ.

scienceДи- и полигалогениды

  1. \(\ce{CH3-CHO + PCl5 -> CH3-CHCl2 + POCl3}\) — гем-дихлорид из альдегида.
  2. \(\ce{CH3-CHCl2 + H2O -> CH3-CHO + 2HCl}\) — обратно (через нестойкий гем-диол).
  3. \(\ce{CH3-CH(Br)-CH2-Br + 2KOH ->[\text{спирт}, t] CH3-C#CH + 2KBr + 2H2O}\) — алкин из виц-дибромида.
  4. \(\ce{CH3-CH(Br)-CH2-Br + Zn -> CH3-CH=CH2 + ZnBr2}\) — дегалогенирование цинком.
  5. \(\ce{CHCl3 + 4NaOH -> HCOONa + 3NaCl + 2H2O}\) — гидролиз хлороформа (через дихлоркарбен) до формиата.
  6. \(\ce{2CHCl3 + O2 ->[h\nu] 2COCl2 + 2HCl}\) — окисление хлороформа на свету до фосгена: поэтому его хранят в тёмных склянках с этанолом.
  7. \(\ce{CCl4 + 2HF ->[SbCl5] CCl2F2 + 2HCl}\) — фреон-12 из четырёххлористого углерода (реакция Свартса).
  8. \(\ce{CHCl3 + 2HF ->[SbCl5] CHClF2 + 2HCl}\); \(\ce{2CHClF2 ->[700\ ^\circ C] CF2=CF2 + 2HCl}\) — тетрафторэтилен для тефлона.

history_eduДДТ: от Нобелевской премии до запрета

Пауль Мюллер в 1939 году обнаружил, что давно известный ДДТ убивает насекомых при ничтожных дозах; препарат остановил эпидемии тифа и малярии и принёс ему Нобелевскую премию 1948 года. Но ДДТ не разлагается, накапливается в жире и по пищевым цепям доходит до хищных птиц, у которых истончается скорлупа яиц. После книги Рейчел Карсон «Безмолвная весна» (1962) его запретили почти повсюду.

push_pinГлавное

Аллильные и бензильные галогениды реагируют по обоим механизмам быстрее любых алкильных, а несимметричные аллильные дают смесь продуктов через делокализованный катион. Винильные и арильные инертны к нуклеофилам, зато образуют металлоорганику и вступают в кросс-сочетание. Гем- и виц-дигалогениды — мостик между карбонильными соединениями, алкенами и алкинами.

menu_bookПрактикум: выбор механизма · урок 66expand_more

Алгоритм

  1. Субстрат: метильный или первичный — только \(S_N2\)/\(E2\); третичный — \(S_N1\)/\(E1\) или \(E2\); вторичный — по реагенту; аллильный и бензильный — всё быстро; винильный и арильный — ничего.
  2. Реагент: сильный нуклеофил и слабое основание (\(\ce{I-}\), \(\ce{RS-}\), \(\ce{CN-}\), \(\ce{N3-}\)) — замещение; сильное основание (\(\ce{RO-}\), \(\ce{OH-}\) в спирте, \(\ce{NH2-}\)) — отщепление (у первичных при мягких условиях — замещение); объёмное основание — \(E2\) по Гофману; вода или спирт без основания — сольволиз (\(S_N1\) + \(E1\)).
  3. Растворитель и температура: апротонный — \(S_N2\); протонный — \(S_N1\); нагрев — к отщеплению.
  4. Стереохимия: \(S_N2\) — инверсия, \(S_N1\) — рацемат, \(E2\) — анти-перипланарно (в циклогексане — диаксиально).
  5. Проверка: не перегруппируется ли катион, есть ли β-водород, нет ли несовместимых групп.

edit_noteПрогоняем алгоритм

2-Бром-2-метилбутан в метаноле при нагревании. Субстрат третичный — SN2 исключён. Реагент — метанол: слабый нуклеофил и слабое основание, значит, сольволиз. Растворитель протонный — катион стабилизирован. Итог: SN1 и E1 из общего третичного катиона — 2-метокси-2-метилбутан плюс 2-метилбут-2-ен (главный алкен, Зайцев) и 2-метилбут-1-ен. Перегруппировка невозможна: катион уже третичный.

Стереохимия и региохимия

Стереохимический ответ пишите так: определите механизм, затем «инверсия» или «рацемат», затем проверьте, не изменилось ли старшинство заместителей — иначе буква R/S может остаться прежней при обращении геометрии. Для \(E2\) нарисуйте проекцию Ньюмена или кресло: анти-перипланарный водород определяет и региохимию, и геометрию алкена.

edit_noteКогда инверсия не меняет букву

(R)-2-Бромбутан с азидом натрия даёт (S)-2-азидобутан: старшинство \(\ce{N3} > \ce{C2H5} > \ce{CH3} > \ce{H}\) повторяет старшинство при броме, и обращение геометрии обращает букву. А (S)-2-бромпентан с диэтилкупратом лития даёт (S)-3-метилгексан: геометрия обращена, но новая этильная группа по старшинству ниже пропила, порядок обхода меняется дважды — и буква остаётся прежней. Всегда пересчитывайте старшинство.

Сложные случаи

Один субстрат в трёх условиях — три разных продукта. Разберите на примере 2-бром-3-метилбутана: вода даёт перегруппированный третичный спирт, этилат — зайцевский алкен, иодид — продукт замещения с инверсией.

edit_noteЦиклогексаны: смотрите на кресло

Транс-1-бром-2-метилциклогексан с этилатом даёт 3-метилциклогексен, «против Зайцева». В устойчивом кресле обе группы экваториальны, а для E2 бром должен стать аксиальным — кольцо переворачивается, и метил тоже уходит в аксиальное положение. Тогда водород при C2 экваториален и не может быть анти к брому; анти-перипланарный водород есть только у C6. У цис-изомера в реакционном кресле бром аксиален, а метил экваториален, водород при C2 аксиален — образуется зайцевский 1-метилциклогексен.

push_pinГлавное

Три вопроса — какой субстрат, какой нуклеофил (или основание), какой растворитель — задают механизм; механизм задаёт стереохимию (инверсия или рацемат), региохимию (Зайцев или Гофман) и возможность перегруппировок. В циклогексанах решает аксиальное положение уходящей группы и β-водорода.

menu_bookПрактикум: галогенпроизводные в синтезе · урок 67expand_more

Карта превращений

Из галогенпроизводногоРеагентВ галогенпроизводноеРеагент
спирт\(\ce{NaOH}\), водаиз спирта\(\ce{HX}\), \(\ce{PBr3}\), \(\ce{SOCl2}\)
алкен\(\ce{KOH}\), спирт, \(t\)из алкена\(\ce{HX}\) (Марковников; с ROOR — против), \(\ce{X2}\)
алкин\(\ce{2KOH}\) (спирт) из дигалогенидаиз алкана\(\ce{X2}\), свет
нитрил (цепь + 1)\(\ce{KCN}\)из алкина\(\ce{HX}\) (1 или 2 моль)
амин\(\ce{NH3}\)аллильное положениеNBS
простой эфир\(\ce{RONa}\)боковая цепь арена\(\ce{X2}\), свет
кислота (цепь + 1)\(\ce{Mg}\); \(\ce{CO2}\); \(\ce{H3O+}\)другой галогенид\(\ce{NaI}\), ацетон
алкан (удвоение)\(\ce{Na}\)кольцо арена\(\ce{X2}\), \(\ce{FeX3}\)
алкин (удлинение)\(\ce{NaC#CR}\) (первичные)из кислоты (цепь − 1)\(\ce{Ag}\)-соль, \(\ce{Br2}\) (Хунсдикер)

boltУдлинение цепи

На один атом: \(\ce{KCN}\) (затем гидролиз до кислоты или восстановление до амина) или Гриньяр + \(\ce{CO2}\)/\(\ce{HCHO}\). На два: Гриньяр + оксид этилена или ацетиленид + галогенид. На несколько: Гриньяр + альдегид или кетон, купрат + галогенид.

Планирование синтеза

Ретросинтетический ход для спирта: карбинольный углерод \(\ce{C-OH}\) разрезаем по любой связи C–C — получаем «реактив Гриньяра + карбонильное соединение». Число разных разрезов равно числу разных заместителей у этого атома. Для кислоты \(\ce{RCOOH}\) — разрез \(\ce{R-MgX + CO2}\) или \(\ce{R-CN}\) с гидролизом. Для алкена — дегидрогалогенирование, для алкина — двойное.

edit_noteТри пути к пропановой кислоте из бромэтана

Через Гриньяр: магний, углекислый газ, подкисление — две стадии, годится для любого галогенида. Через нитрил: цианид калия, затем кипячение с кислотой — годится только для первичных и вторичных (третичные отщепляют HBr). Через алкен и озонолиз — не годится: цепь укоротится. Выбирайте путь по типу субстрата и по совместимости остальных групп с магнием.

push_pinГлавное

Галогенпроизводное — узел цепочки: из него делают спирты, алкены, нитрилы, амины, эфиры и металлоорганику, а получают из спиртов, алкенов и алканов. Планируя синтез спирта, режьте связь у карбинольного углерода: один фрагмент — реактив Гриньяра, другой — карбонильное соединение.

menu_bookПрактикум: расчёты · урок 68expand_more

Формула по составу и по осадку

Для моногалогеналкана \(\ce{C_nH_{2n+1}X}\): \(M = 14n + 1 + A_X\); из массовой доли \(w = A_X/M\) сразу находят \(M\) и \(n\). Плотность паров даёт \(M\) напрямую. Щелочной гидролиз переводит весь галоген в галогенид-ион, а нитрат серебра (после подкисления азотной кислотой — иначе выпадет оксид серебра) осаждает его количественно: \(n(\ce{AgX}) = n(\ce{RX})\) для моногалогенидов. Продукты сгорания дают число атомов углерода на моль.

edit_noteФормула по массовой доле

Бром составляет 65,0 % массы моногалогеналкана: \(M = 79{,}9/0{,}650 = 123\) г/моль; \(14n + 1 + 79{,}9 = 123\), \(n = 3{,}0\) — \(\ce{C3H7Br}\), 1- или 2-бромпропан. Если бы получилось \(n = 3{,}5\), вещество не моногалогеналкан: проверьте дигалогенид \(\ce{C_nH_{2n}Br2}\) или ненасыщенный галогенид.

boltПорядок действий

Моль по «якорю» (осадок, газ, массовая доля) \(\to\) молярная масса \(\to\) \(n\) из \(14n + 1 + A_X = M\) \(\to\) проверка суммы масс. Если \(n\) не целое — ищите ошибку в галогене или в числе галогенов.

Выходы и смеси

Реакция Вюрца: \(\ce{2RX + 2Na -> R-R + 2NaX}\) — на моль алкана два моля галогенида. Дегидрогалогенирование: моль алкена на моль моногалогенида, два моля щёлочи на моль дигалогенида. Карбоксилирование Гриньяра: \(\ce{RX -> RMgX -> R-COOH}\), один к одному. В смесях двух галогенидов составляйте систему: масса смеси и моль осадка (или газа).

push_pinГлавное

Ключ ко всем расчётам — моль галогенпроизводного: его дают массовая доля галогена, плотность паров, осадок AgX после гидролиза или объём газа. Дальше — стехиометрия уравнения и выход.

Уроки модуля

  1. Урок 60. Галогенпроизводные: классификация, получение, свойстваАлкил-, аллил-, бензил-, винил- и арилгалогениды; получение из спиртов, алкенов, алканов; связь C–X и уходящие группы; фреоны, ДДТ.
  2. Урок 61. Реакция SN2Механизм, кинетика, инверсия Вальдена, влияние субстрата, нуклеофила, уходящей группы и растворителя.
  3. Урок 62. Реакция SN1Механизм, карбокатионы, рацемизация, перегруппировки, сольволиз; сравнение SN1 и SN2.
  4. Урок 63. Реакции E2 и E1Механизмы, правила Зайцева и Гофмана, анти-перипланарность, элиминирование в циклогексанах, E1cB; конкуренция замещения и отщепления — сводная таблица.
  5. Урок 64. Металлоорганические соединенияРеактивы Гриньяра, литийорганика, купраты Гилмана: получение, основность, реакции с карбонилами, CO2, эпоксидами, водой и D2O; несовместимые группы.
  6. Урок 65. Аллильные, бензильные, винильные и арилгалогенидыSN1 и SN2′ в аллильных системах, инертность винильных и арильных, полигалогенпроизводные, гем- и виц-дигалогениды в синтезе.
  7. Урок 66. Практикум: выбор механизмаПредсказание продукта и стереохимии по субстрату, реагенту и условиям.
  8. Урок 67. Практикум: галогенпроизводные в синтезеЦепочки с двумя-тремя функциональными переходами, Гриньяр в планировании.
  9. Урок 68. Практикум: расчётыФормула галогенпроизводного, реакция Вюрца, щелочной гидролиз с расчётом.
  10. Проверка модуля13 заданий по всем урокам · зачёт от 70 %